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MBE生长InGaAs/GaAs(001)多层矩阵式量子点# 周清1，刘珂1，罗子江1,3，郭祥1，周勋2，丁召1** 基金项目：教育部高等学校博士学科点专项科研基金资助课题（20105201110003）；国家自然科学基金（60866001）；贵州大学研究生创新基金（理工2012019） 作者简介：周清(1986−)，男，湖北恩施人，在读硕士，从事低维半导体材料研究 通信联系人：丁召（1964-），男，教授，从事低维半导体结构研究. E-mail: zding@gzu.edu.cn （1. 贵州大学理学院，贵阳 50025； 5 2. 贵州师范大学物理与电子科学学院，贵阳 550001； 3. 贵州财经大学教育管理学院，贵阳 550004） 摘要：用分子束外延（MBE）设备以Stranski−Krastanov (S-K) 生长模式，通过间歇式源中断方式外延生长了多个周期垂直堆垛的InGaAs量子点，首次获得大小及密度可调的10 In0.43Ga0.57As/GaAs(001)矩阵式量子点DWELL结构。样品外延结构大致为500nm的GaAs、多个周期循环堆垛InGaAs量子点和60ML的GaAs隔离层等。生长过程中用反射式高能电子衍射仪（RHEED）实时监控，样品经退火后使用扫描隧道显微镜（STM）进行表面形貌的表征。 关键词：InGaAs量子点；分子束外延；垂直堆垛；DWELL结构 15 中图分类号：TN3;O47 Fabrication of InGaAs Quantum dot 2D-arrays on GaAs(001) by MBE ZHOU Qing1, LIU Ke1, LUO Zijiang1,3, GUO Xiang1, ZHOU Xun2, DING Zhao1 20 (1. College of Science, Guizhou University, Guiyang 550025; 2. School of Physics and Electronics Science, Guizhou Normal University, Guiyang 550001; 3. School of Education Administration, Guizhou University of Finance and Economics, Guiyang 550004) Abstract: Multi-period vertically stacked InGaAs quantum dots were grown by molecular beam 25 epitaxy in Stranski-Krastanov mode with interruption of source, the multilayered 2D-arrays In0.43Ga0.57As/GaAs(001) dots-in-a-well were obtained with tunable dimension and density. The epitaxy structure of sample is composed of 500nm GaAs buffer layer, multi-period stacked InGaAs quantum dots and 60 monolayer GaAs. The growth process was monitored real time with reflection high energy electron diffraction, the surface morphology of sample was scanned with 30 scanning tunneling microscope after anneal. Key words: InGaAs QD; MBE; vertically stacking; DWELL structure 0 引言 近几年来，以In(Ga)As量子点为基本单元组成的In(Ga)As/GaAs量子阱异质结构35 （Dots-in-a-well，DWELL），由于其具有特殊的光电学性能受到社会的大量关注。通过引入量子阱可以降低量子点内电子的能级，从而降低DWELL器件的暗电流；改变量子阱的宽度和量子点在量子阱内的不对称性可以方便地调节器件的响应波长。通过多周期垂直堆垛形成的DWELL结构表现出与单层量子点不同的现象，垂直堆垛的InGaAs量子点与量子点之间存在耦合效应，表现出更强的量子限制作用和其他现象[1]。例如：高势垒层产生的强量子40 限制作用应用到场效应管(FET)中，可获得在室温下工作的FET非挥发存储器件 (nonvolatilememory)[2]。形貌可控、结构良好的DWELL结构的获得则成为研究DWELL结构的重点、难点和热点。根据自组装各项异性应力工程[3]，多周期InGaAs量子点具有应力可调，形貌可控的特点。Richard. Nötzel 小组[3-5]和J. Salamo小组[6, 7]对In(Ga)As在不同衬底上曾进行了大量实验研究，他们通过此技术在GaAs(001)衬底上都成功获得了生长良好的45 InGaAs一维链状结构，在GaAs(311)面上获得了分布均匀的InGaAs矩阵式量子点结构；但没有在GaAs(001)面获得矩阵式量子点结构。本研究利用MBE设备，采用间歇式源中断方式垂直堆垛In0.43Ga0.57As/GaAs(001)，首次在GaAs(001)面上获得尺寸均匀且呈矩阵式均匀分布的InGaAs量子点DWELL结构。 1 实 验 50 本实验在超高真空（极限真空达到4~8×10−9 Pa） MBE（Omicron）真空室中进行，外延衬底为错切角在0.05°以内的GaAs(001)，Si掺杂浓度ND=1.49×1018/cm3。将衬底片放入MBE生长室升温至300°C除气，保持2h后继续升温至580°C去除衬底表面氧化层。完成脱氧后，降低衬底温度至560°C，采用0.3ML/s的生长速度同质外延GaAs 500nm作为生长多层量子点结构与衬底之间的缓冲层，并原位退火1h以使衬底缓冲层表面平整。此后，调整55 衬底温度、各周期InGaAs的量、退火时间及隔离层厚度等控制条件，生长16个周期的InGaAs量子点及60个单层（ML） GaAs隔离层，形成DWELL结构。待完成16周期结构的InGaAs/GaAs样品生长后，在样品16×(9 ML In0.43Ga0.57As/60ML GaAs)表面继续生长一周期裸露于表面的InGaAs量子点，不再沉积盖帽层，以便扫描隧道显微镜对样品表面进行形貌表征和分析。整个InGaAs/GaAs结构均未掺杂[8]。最后将生长完成的样品淬火后在保持高真60 空条件下送入高真空低温扫描隧道显微镜腔内进行表面形貌的表征。扫描样品所用STM为Omicron公司的LT-STM系统，扫描电压为−3.0V，扫描电流为60pA。 2 结果与讨论 2.1 退火时间 65 图1 1μm×1μm 不同退火时间得到的16×(8ML In0.43Ga0.57As/60ML GaAs)表面实空间STM图像。一个周期内退火时间(a) 0s，(b) 372s。 Fig. 1 1μm×1μm filled-state STM images of 16×(8ML In0.43Ga0.57As/60ML GaAs) taken at a sample bias of −3.0V after annealing with different time in each period: (a) 0s and (b) 372s. 70 图1 所示16× (8ML In0.43Ga0.57As/60ML GaAs) 结构在衬底温度为525°C，不同退 200nm [110][110] (a) 0s (b) 372s 火时间下得到的表面STM图像。在单层量子点生长及退火研究中就已经发现，一定温度条件下退火过程会使量子点的体积变大，量子点的密度降低。从图1 可以明显发现，(a) 零退火条件下量子点超高密度堆积；(b) 生长8ML却退火372s后，量子点的个体体积明显变大，密度变小。与单层量子点退火情形类似，退火过程会使表面能降低以达到平衡。我们认为，75 InGaAs在GaAs隔离层界面由于晶格失配产生横向压应力，在退火时会通过量子点之间相互吞并吸收形成较大体积的量子点以降低表面能，同时横向应力往纵向释放。图1 (b)中插图是局部放大图，从中可以观察到还有许多为合并完成的量子点，形成了由两个量子点组成的量子点对，量子点对沿着[1-10]方向。零退火条件下，亦即生长InGaAs后立即生长GaAs隔离层，界面没有足够时间来降低表面能，应力没有实现纵向释放延伸或者延伸的尺度不及80 充足时间退火条件下的大，最终导致周期性生长完成后，纵向应力堆积不足，最终量子点的行为仍类似于单层量子点行为，各项异性应力工程的效果不明显。正因为如此，使用各项异性应力工程完成自组装量子点耦合时，必须考虑退火工艺对样品的影响。 2.2 衬底温度以及InGaAs量 众所周知，对于InGaAs量子点的尺寸和形貌的影响最大的就是生长和退火过程中衬底85 的温度和InGaAs量的多少[9, 10]。本实验首先就InGaAs/GaAs异质外延形成量子点影响最大的两个因素−−衬底温度和InGaAs含量分别进行对比。结果对比如图2所示。图中路径○A 显示，衬底生长温度都低于550°C，这是由于真空中In开始从表面脱附的温度为550°C，InGaAs的生长温度一般小于该温度[11, 12]。图2 (a) 525°C、(c) 535°C和(d) 540°C的衬底温度依次升高，量子点的密度依次减小，尺寸依次增大。生长过程中通过反射式高能电子衍射仪(RHEED)90 观察发现，无论温度高低，生长速率不会发生变化，这表明生长过程中表面沉积的In原子没有发生脱附；当InGaAs中In含量维持不变(43%)时，在第一个周期生长时，发生二维生长向三维生长(2D-3D)转变的临界厚度均发生在第5个ML，这与以前的通过光致发光谱仪所测结果一致[13, 14]。然而此后的生长则稍微提前至4.5ML左右，温度越高，提前发生2D-3D转变的该变量就小。在周期方式生长InGaAs/GaAs DWELL的研究中，该2D-3D转变提前95 发生的现象也有很多报道[15]，普遍认为是由于上一周期晶格失配产生的应力在经过隔离层覆盖后仍未被晶格完全吸收，在下一周期产生应力积累所致。也正是由于这种现象，人们才实现了量子点超晶格的自组装生长。值得注意的是，随着温度的升高，量子点的个体形貌和整体分布也发生了明显的变化。图2 (a)，当温度较低(525°C)时量子点个体体积较小但其外形轮廓都是圆形的，量子点大致沿[1−10]方向排列延伸成短链状，二维FFT图象也显示量子100 点大致沿[1−10]方向排列。这种短链状结构是利用自组装应力各向异性工程[5]，通过源中断方式生长周期性堆垛结构，应力再分配后实现自组装的结果。图2 (c)，当温度升高到(535°C)时量子点个体体积也随之变大但其外形轮廓仍都保持圆形，量子点几乎沿着[100]和[010]方向均匀间断成矩阵式排列。所以，控制好生长温度和InGaAs的量等条件，在GaAs(001)面也能获得分布高度均匀的矩阵式InGaAs量子点阵列。图2 (d)，当温度继续升高至很接近的105 In脱附的温度时，正如料想的一样，InGaAs量子点的体积变得很大，但也发现单个量子点的形貌较温度低的时候发生了变化，不再是圆形，而是变成了长轴沿[1−10]方向的椭圆形。我们认为，这是由于温度接近脱附温度时，In原子的迁移速度增加明显，在应力的各向异性作用下In、Ga迁移呈现明显的方向性。因为在GaAs(001)表面，原子扩散迁移沿[110]方向的速度大于沿[1−10]扩散迁移的速度[16, 17]，以及由此引起的应力沿[1−10]方向的积累[18]，110 量子点在应力堆积、原子的扩散迁移以及与隔离层之间进行的In、Ga互混共同作用之下形 成了上述椭圆形结构。由路径○A 总结现象发现，衬底温度对于垂直堆垛DWELL结构的量子点形貌和量子点之间的相对排布有着很重要的影响。 图2 1μm×1μm 不同衬底温度和InGaAs量的16×(nML In0.43Ga0.57As/60ML GaAs) 完成堆垛之后的表面115 实空间STM图像。插图代表各图的二维快速傅里叶变换结果。 Fig2 1μm×1μm filled-state STM images of 16×(nML In0.43Ga0.57As/60ML GaAs) after deposition with different substrate temperature and different amount of InGaAs in each period. Two-dimensional Fourier transform images (inset) show peaks indicating ordering. 120 图2 由路径○B 从(b)、(c)到(e)，单层InGaAs的量依次增多，最终形成的结构是(b)：16×(5ML In0.43Ga0.57As/60ML GaAs)，(c)：16×(6.5ML In0.43Ga0.57As/60ML GaAs)到(e)：16×(9ML In0.43Ga0.57As/60ML GaAs)。从STM扫描的实空间图象可以对比看出，单层InGaAs的量为5ML时，最终表面的量子点的密度较小，大小和体积都不如后两者均匀。产生此结果的原因在于In0.43Ga0.57As 的临界厚度约为5ML，正好为沉积的厚度，经过多周期生长后125 量子点密度仍很低；而隔离层的厚度仍是60ML，在隔离层相对较厚，应力积累和分布均匀性较差。第一个周期生长完成时刚好发生2D-3D转变，此时量子点密度极小；此外，由于少量的In原子扩散迁移进入隔离层，量子点随即消失，在第一个周期生长中我们观察到 (a) 525°C (b) 5ML (c) 535°C 6.5ML (d) 540°C 原创学术论文网Tag：代写论文 代写MBA论文 代写硕士论文 代写博士论文 |
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